Rigidez superfluida de un KTaO3

Nature Communications volumen 13, Número de artículo: 4625 (2022) Citar este artículo

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Después de casi veinte años de intenso trabajo en el célebre sistema LaAlO3/SrTiO3, el reciente descubrimiento de un gas de electrones bidimensional superconductor (2-DEG) en heteroestructuras basadas en KTaO3 orientadas (111) inyecta un nuevo impulso al campo de la interfaz de óxidos. Sin embargo, aunque ambas interfaces comparten propiedades comunes, los experimentos también sugieren diferencias importantes entre los dos sistemas. Aquí, informamos la superconductividad sintonizable de la puerta en 2 DEG generada en la superficie de un cristal de KTaO3 orientado (111) mediante la simple pulverización catódica de una capa delgada de Al. Extraemos la rigidez superfluida de los 2-DEG y mostramos que su dependencia de la temperatura es consistente con un parámetro de orden superconductor sin nodos que tiene un valor de brecha mayor de lo esperado dentro de un modelo simple de límite de acoplamiento débil BCS. La transición superconductora sigue el escenario Berezinskii-Kosterlitz-Thouless, que no se informó en las interfaces basadas en SrTiO3. Nuestro hallazgo ofrece perspectivas innovadoras para la ciencia fundamental, pero también para aplicaciones de dispositivos en una variedad de campos, como la espín-orbitrónica y la electrónica topológica.

El tantalato de potasio KTaO3 es un aislante de banda con un espacio de 3,6 eV que retiene una estructura de perovskita cúbica hasta la temperatura más baja1. Al igual que el titanato de estroncio (SrTiO3), es un material cuántico paraeléctrico al borde de una inestabilidad ferroeléctrica que se caracteriza por una gran permitividad a baja temperatura (ϵr ≃ 5000)1,2. Ambos materiales se pueden convertir en metal mediante dopaje electrónico, por ejemplo, a través de vacantes de oxígeno. Debido a sus propiedades comunes, se sugirió que la superconductividad también debería ocurrir en el KTaO3 dopado. Sin embargo, mientras que la superconductividad se descubrió hace más de medio siglo en SrTiO33 a granel, todos los intentos de inducir superconductividad a granel en KTaO3 han fracasado hasta ahora4. Usando activación iónica, Ueno et al. podría generar un 2-DEG superconductor en la superficie de (001)-KTaO3, aunque a una temperatura muy baja (Tc ≃ 40 mK)5. Exploraciones posteriores de KTaO3 2-DEG no evidenciaron ninguna superconductividad hasta principios del año 2021, cuando dos artículos informaron del descubrimiento de 2-DEG superconductores formados en la interfaz entre (111)-KTaO3 y capas superpuestas aislantes de LaAlO3 o EuO6,7. Se propuso un aumento empírico de Tc con la densidad electrónica con un valor máximo de 2,2 K para el dopaje de ≈ 1,04 × 1014e− × cm−2 6, que es casi un orden de magnitud mayor que en la interfase LaAlO3/SrTiO38. También se demostró un control del efecto de campo eléctrico de la Tc en un dispositivo de barra Hall7 y se derivó un diagrama de fase superconductor en forma de cúpula similar al de las interfaces basadas en SrTiO39,10. Después de este descubrimiento, también se descubrió que la interfaz KTaO3 orientada a (110) era superconductora con Tc ≃ 1 K11. Recientemente se propuso que el modo óptico transversal suave, implicado en la paraelectricidad cuántica, podría ser el responsable del apareamiento de electrones en las interfaces KTaO3. Se espera que la amplitud de acoplamiento entre este modo fonónico y los electrones sea máxima en la orientación (111) y mínima en la (001), lo que explicaría la jerarquía en Tc observada en estos 2-DEGs12 superconductores.

En los superconductores convencionales, bien descritos por la teoría de Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS), la transición superconductora está controlada por la ruptura de los pares de Cooper cuando la temperatura excede la escala de energía establecida por la brecha superconductora. Sin embargo, en superconductores bidimensionales, la rigidez superfluida, es decir, la energía asociada con la rigidez de fase del condensado superconductor, puede ser comparable a la energía de emparejamiento, lo que permite una supresión de Tc impulsada por la pérdida de coherencia de fase. En este caso, se espera que la transición pertenezca a la clase de universalidad Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT), donde la transición está controlada por la separación de pares topológicos vórtice-antivórtice13,14,15. Las mediciones críticas del campo magnético en (111)-KTaO3 2-DEG, tanto en la geometría perpendicular como en la paralela, establecen un límite superior, d ≈ 5 nm, en la extensión de los 2-DEG en el sustrato6. Esto es más bajo que la longitud de coherencia superconductora, ξ ≈ 10–15 nm6, lo que confirma que el 2-DEG superconductor está dentro del límite 2D. Además, también se espera que la presencia de desorden, que se ha identificado en este sistema6,7, reduzca la rigidez superfluida y refuerce el papel de las fluctuaciones de fase. Aunque las medidas de las características corriente-tensión de la ref. 6 podría ser compatible con firmas indirectas de una transición BKT, se requiere una medición directa de la rigidez del superfluido para abordar adecuadamente este problema16.

Aquí, mostramos que se puede generar un 2-DEG en la superficie de un cristal de KTaO3 orientado (111) simplemente pulverizando una capa muy delgada de Al. La deposición de Al conduce a la reducción de los iones Ta, como lo demuestra la espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS), y conduce a la formación de un 2-DEG superconductor sintonizable de puerta interfacial. Utilizamos el transporte de microondas resonante para medir la conductividad compleja del 2-DEG y extraer la rigidez del superfluido dependiente de la temperatura Js(T). Nuestros resultados son consistentes con un parámetro de orden superconductor sin nodos en un régimen de acoplamiento bastante fuerte (\({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm{B}} }}}}}}}{T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) = 2.3). Teniendo en cuenta la presencia de desorden y el efecto de frecuencia finita, mostramos que la transición superconductora sigue el modelo Berezinskii-Kosterlitz-Thouless, que no se observó en las interfaces basadas en SrTiO3.

Los 2-DEG se generaron mediante pulverización catódica de CC de una capa de Al muy delgada sobre sustratos de KTaO3 orientados con (111) a una temperatura entre 550 y 600 °C. El proceso de preparación se detalla en la sección Métodos. Antes de la deposición, medimos los espectros de fotoelectrones de rayos X (XPS) in situ del estado de valencia Ta 4f (Fig. 1a arriba) del sustrato KTaO3. Los espectros muestran la presencia única de estados Ta5+ (4f5/2 y 4f3/2), indicando la estequiometría esperada del sustrato. Luego se midieron los niveles centrales de Ta 4f después de cultivar 1,8 a 1,9 nm de Al y transferir la muestra al vacío a la configuración de XPS. El gráfico inferior de la Fig. 1a muestra los espectros de nivel central de Ta 4f con picos adicionales correspondientes a estados reducidos de Ta, es decir, Ta4+ y Ta2+. Los tonos más profundos y claros de los picos del mismo color corresponden a los picos divididos 4f5/2 y 4f3/2. La reducción de Ta5+ a Ta4+ tras la deposición de Al indica la formación de vacantes de oxígeno en la superficie de KTaO3, lo que a su vez sugiere la formación de un 2-DEG. La señal de Ta2+ puede deberse a la presencia de una pequeña cantidad de Ta en la capa de AlOx (similar a la situación en AlOx/STO17) o refleja la presencia de pequeños grupos de vacantes de oxígeno alrededor de algunos iones de Ta, lo que reduce su estado de valencia aparente. Supervisamos el estado de oxidación del Al midiendo los niveles centrales de Al 2p después de la exposición de la muestra a la atmósfera, lo que evidenció la oxidación completa de la capa de Al en AlOx. Así, como en el sistema AlOx/SrTiO3, el 2-DEG se forma a través de un proceso redox mediante el cual los oxígenos se transfieren desde el sustrato KTaO3 a la capa superior de Al17,18,19.

un espectro de fotoelectrones de rayos X cerca de la energía de unión a nivel del núcleo 4f de Ta para un sustrato de KTaO3 antes de la deposición (arriba) y después de la deposición de 1,8 nm de Al (abajo). Los picos ajustados para Ta5+, Ta4+ y Ta2+ se muestran en colores cian, verde y violeta, respectivamente. Los tonos más profundos y claros de los mismos colores representan los estados de valencia 4f5/2 y 4f2/2 de los respectivos picos. Los datos y la envolvente de ajuste de suma se muestran en círculos rojos y líneas negras. b (arriba) Imagen de microscopía electrónica de transmisión de barrido HAADF en la sección transversal de la interfaz KTaO3 (111) y AlOx. El KTaO3 se observa a lo largo de la dirección [112]. (abajo) Mapas EELS (bordes Al-L2,3, Ta-O2,3 y K-L2,3) que muestran la presencia de Al en la parte superior de la interfase sin ninguna interdifusión pero con alguna difusión limitada de Ta y K dentro de la capa de AlOx.

La estructura de la interfase AlOx/KTaO3 (111) ha sido fotografiada mediante microscopía electrónica de transmisión de barrido (STEM). La Figura 1b muestra el campo oscuro anular de ángulo alto (HAADF) - imagen STEM en sección transversal. La espectroscopia de pérdida de energía de electrones (EELS) indica que una pequeña cantidad de K y Ta se difunden en la capa de AlOx. Por el contrario, la señal de Al decae muy rápidamente en KTaO3, lo que indica que no hay difusión de Al en KTaO3. Nuestro método de fabricación basado en la pulverización catódica de una película delgada de Al ya se ha implementado con éxito para generar 2-DEG en sustratos de KTaO3 orientados (001) que muestran una mejora de cinco veces del acoplamiento de la órbita de rotación de Rashba en comparación con SrTiO320. En el presente trabajo, se han investigado cuatro muestras, etiquetadas como A, B, C y D, mediante medición de transporte a baja temperatura en un refrigerador de dilución (consulte la sección Métodos para conocer los parámetros de fabricación).

La figura 2a muestra la curva de resistencia frente a temperatura de la muestra A en un amplio rango de temperatura que revela una transición superconductora en Tc ≃ 0,9 K. En la figura 2b, representamos la Tc en función de la densidad de portadores 2D, n2D para las diferentes muestras estudiadas y comparar sus valores con los extraídos de la ref. 6. Nuestros resultados confirman la tendencia observada en la literatura (Tc aumenta con la densidad del portador) y demuestran que nuestro método de crecimiento, aunque es mucho más fácil de implementar que la epitaxia de haz molecular de un elemento de tierras raras como Eu o el láser pulsado deposición de un óxido complejo, es capaz de producir muestras de buena calidad con Tc similar. Las curvas de resistencia frente a temperatura de la muestra B medidas para diferentes valores de un campo magnético aplicado perpendicularmente al plano de la muestra se muestran en la Fig. 2c. La dependencia de la temperatura del campo magnético crítico es consistente con un modelo de Landau-Ginsburg cerca de Tc, \({\mu }_{0}{H}_{c}(T)=\frac{{{{\Phi }} }_{0}}{2\pi {\xi }_{\parallel }^{2}(T)}\), teniendo en cuenta una longitud de coherencia superconductora en el plano \({\xi }_{\parallel }={\xi }_{\parallel }(0){(1-\frac{T}{{T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}} )}^{-\frac{1}{2}}\). Encontramos ξ∥(T = 0) ≈ 27 nm, que es comparable con el valor informado en la ref. 6.

a Resistencia de lámina de la muestra A en función de la temperatura (escala logarítmica) que muestra una transición superconductora a Tc ≃ 0,9 K. b Resumen de la temperatura crítica superconductora en función de la densidad portadora para todas las muestras estudiadas en este trabajo en comparación con los resultados de árbitro. 6. c Resistividad laminar de la muestra B en función de la temperatura para campos magnéticos crecientes entre 0 y 750 mT. d Campo magnético crítico perpendicular definido por una caída del 50 % de la resistencia en estado normal medida en T = 1,65 K. La línea naranja corresponde a un ajuste lineal con la fórmula de Ginsburg Landau.

Aunque el KTaO3 es un material paraeléctrico cuántico como el SrTiO3, su permitividad se reduce en un factor de cinco en comparación con el SrTiO3, lo que hace que el efecto del campo eléctrico sea menos eficiente en una configuración de compuerta trasera1,2. Para superar esta dificultad, preparamos una muestra de AlOx/KTaO3 utilizando un sustrato más delgado (150 μm). Después de enfriar la muestra, el voltaje de la compuerta trasera primero se barrió a su valor máximo VG = 200 V mientras se mantenía el 2-DEG en la tierra eléctrica. Este procedimiento de formación se aplica comúnmente en las interfaces basadas en SrTiO3 para garantizar la reversibilidad de los barridos de puerta en secuencias de puerta adicionales21. La Figura 3 muestra la resistencia de lámina de la muestra C en función de la temperatura para diferentes valores de voltaje de puerta entre -40 y 200 V. La activación electrostática induce tanto una modulación de la resistencia en estado normal como una variación de la temperatura crítica superconductora. Para voltajes de compuerta negativos correspondientes a un pozo cuántico agotado, las curvas R vs T exhiben un comportamiento cuasi-reentrante: la resistencia primero disminuye y luego aumenta con el enfriamiento adicional22,23. Esto es característico de películas delgadas superconductoras desordenadas en las que la superconductividad solo existe localmente, formando una red de islas aisladas rodeadas por un medio aislante que impide la filtración. Mientras que la disminución de la resistencia marca la aparición de la superconductividad dentro de las islas, el aumento de la resistencia a baja temperatura resulta de la apertura de una brecha en el espectro de excitación, lo que impide el flujo de cuasipartículas a través de las islas. Por lo tanto, la resistencia no llega a cero, lo que indica que el orden superconductor no se extiende a gran distancia. A medida que se agregan portadores al aumentar el voltaje de la compuerta, las curvas de resistencia se aplanan a baja temperatura y el 2-DEG finalmente alcanza un estado resistivo cero verdadero (VG > −25 V). El orden superconductor de largo alcance se establece a través del acoplamiento de Josephson entre las islas. El dopaje adicional hace que la red de islas sea más densa y aumenta el acoplamiento entre islas, lo que da como resultado un 2-DEG superconductor "similar a homogéneo" con un alto dopaje. El diagrama de fase superconductor resultante se muestra en la Fig. 3b, donde la resistencia se representa en una escala de colores en función de la temperatura y la densidad de electrones extraída mediante la combinación del efecto Hall y las medidas de capacitancia de puerta10,24. En este experimento, la densidad de portadores se ajustó desde n2D ≃ 0,95 × 1013e− × cm−2 hasta n2D ≃ 2,2 × 1013e− × cm−2, lo que no es suficiente para explicar la modulación de la resistencia normal en más de un orden de magnitud. Esto indica que el voltaje de puerta no solo controla la densidad de portadores sino que también modifica profundamente las propiedades electrónicas del 2-DEG, en particular la movilidad electrónica, de acuerdo con los reportes anteriores7.

a Dependencia de la temperatura de la resistencia de la hoja de la muestra C para diferentes valores del voltaje de la puerta trasera en el rango de −40 a 200 V. b Resistencia de la hoja normalizada en la escala de color en función de la densidad del portador extraída de las medidas de Hall y la temperatura. La línea discontinua indica la temperatura crítica definida por una caída del 80% de la resistencia con respecto a la resistencia normal RN a T = 0,9 K. c Resistencia de lámina a 0,9 K en función de la tensión de backgate.

Investigamos más a fondo el superconductor KTaO3 2-DEG midiendo su rigidez superfluida Js, que es la escala de energía asociada con la rigidez de fase del condensado superconductor. Js está relacionado con la parte imaginaria de la conductividad compleja σ(ω) = σ1(ω) − iσ2(ω) del superconductor que explica el transporte de pares de Cooper a una frecuencia finita ω. Esta es una prueba directa del parámetro de orden superconductor que proporciona información importante sobre la naturaleza del estado superconductor. En el límite de baja frecuencia, ℏω ≪ Δ, un superconductor muestra una respuesta inductiva a una corriente eléctrica CA y σ2(ω) = \(\frac{1}{{L}_{{{{{{{{\rm {k}}}}}}}}}\omega }\), donde Lk es la inductancia cinética del superconductor que diverge en Tc25. La rigidez del superfluido está entonces directamente relacionada con Lk

donde ℏ es la constante de Planck reducida y e es la carga del electrón.

Utilizamos transporte de microondas resonante para extraer Lk por debajo de Tc y determinar la rigidez superfluida de la muestra D en función de la temperatura. El método, que se aplicó con éxito a las interfaces superconductoras basadas en SrTiO3, se ilustra en la Fig. 4a y se describe en detalle en las refs. 26,27. En resumen, la muestra de KTaO3 se integra en un circuito eléctrico resonante RLC paralelo hecho con dispositivos de microondas de montaje superficial (SMD). La capacitancia del circuito está dominada por la contribución del sustrato KTaO3 (CKTO) debido a su gran permitividad intrínseca. La inductancia total del circuito, \({L}_{{{{{{{\rm{tot}}}}}}}}}(T)=\frac{{L}_{1}{L }_{{{{{{{{\rm{k}}}}}}}}}(T)}{{L}_{1}+{L}_{{{{{{{{\rm {k}}}}}}}}}(T)}\), incluye la contribución de un inductor SMD (L1) y la contribución de la inductancia cinética Lk del superconductor 2-DEG por debajo de Tc. Finalmente, una resistencia SMD R1 impone que la parte disipativa de la impedancia del circuito permanezca cerca de 50 Ω en todo el rango de temperatura, asegurando una buena adaptación de la impedancia con el circuito de microondas. El circuito resuena a la frecuencia \({\omega }_{0}=\frac{1}{\sqrt{{L}_{{{{{{{\rm{tot}}}}}}}} }{C}_{{{{{{{\rm{KTO}}}}}}}}}}}\), al que se accede midiendo el coeficiente de reflexión del circuito de muestra \({{\Gamma } }(\omega)=\frac{{A}^{{{{{{{{\rm{in}}}}}}}}}}{{A}^{{{{{{{{\rm {out}}}}}}}}}}=\frac{Z(\omega )-{Z}_{0}}{Z(\omega )+{Z}_{0}}\). La resonancia se manifiesta como un pico en la parte real de la impedancia del circuito, Z(ω), acompañada de un desfase π26. La altura y el ancho del pico están controlados por la parte disipativa de la impedancia del circuito. En el estado superconductor, la conductancia 2-DEG adquiere una inductancia cinética Lk que genera un desplazamiento de ω0 hacia frecuencias altas con respecto al estado normal (Fig. 4b). La rigidez del superfluido dependiente de la temperatura \({J}^{\exp }\), extraída del cambio de resonancia y la ecuación. (1) se presenta en la Fig. 4c (círculos azules).

a Esquemas de la configuración de medición adaptados de la ref. 26. La contribución de la muestra está representada por la impedancia de 2 DEG, Z2DEG, y la contribución capacitiva paralela del sustrato KTaO3, CKTO. Los componentes SMD, resistencia R1 = 75 Ω, inductor L1 = 6,5 nH, se colocan en paralelo para definir un circuito resonante. Los condensadores SMD grandes Cp = 2 μF bloquean las señales de CC en L1 y R1 sin influir en las señales en las frecuencias de microondas. El coeficiente de reflexión en la muestra del circuito Γ(ω) = \(\frac{{A}^{{{{{{{\rm{out}}}}}}}}}}{{A}^{{ {{{{{{\rm{in}}}}}}}}}}\) se extrae de la medida como se describe en la ref. 26. Se utiliza una T de polarización para separar la corriente continua y la de microondas. b Arriba: partes real (líneas completas) e imaginaria (líneas discontinuas) de la impedancia de 2 DEG en función de la frecuencia en el estado normal en T = 2,5 K y en el estado superconductor en T = 0,2 K después de un procedimiento de calibración26. Abajo: fases correspondientes de la impedancia de 2 DEG en el estado normal y superconductor. La frecuencia de resonancia del circuito de muestra se puede identificar claramente, por ejemplo, como el máximo del pico en la parte real de la impedancia o como un desfase π en su fase. c Rigidez superfluida \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp }\) extraída de la frecuencia de resonancia y Eq. (1) en función de la temperatura. La línea púrpura discontinua muestra un intento de ajustar los datos experimentales dentro de un modelo BCS estándar (\({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{{{{ {{{{\rm{BCS}}}}}}}}}\)), que proporciona un campo medio \({T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}} }}}^{0}\) = 2,3 K. Se obtiene una mejor concordancia usando un modelo BKT (\({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}} }^{{{{{{{{\rm{BKT}}}}}}}}}\)). En el eje derecho, la figura también muestra la curva de resistencia de la lámina (R) ajustada con la fórmula de Halperin y Nelson (RHN).

El aplanamiento de la curva \({J}^{\exp }\) por debajo de 1 K admite un comportamiento completamente abierto, es decir, una ausencia de nodos en el parámetro de orden. La línea discontinua morada (JBCS) muestra un intento de ajustar la curva experimental con una expresión BCS estándar \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{{ {{{{{{\rm{BCS}}}}}}}}}(T)/{J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}(0 )=({{\Delta }}(T)/{{\Delta }}(0))\tanh ({{\Delta }}(T)/{k}_{{{{{{{{\rm {B}}}}}}}}}T)\)25, donde Δ(T) es el espacio superconductor obtenido numéricamente mediante una solución autoconsistente de la ecuación BCS, de modo que desaparece a la temperatura media del campo \ ({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) (es decir, la temperatura a la que se forman los pares de Cooper). Dado que Js(0) está fijado por el valor experimental a la temperatura más baja, el único parámetro libre es entonces la relación \({{\Delta }}(T=0)/{k}_{{{{{{{{ \rm{B}}}}}}}}}{T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\), que determina la curvatura de la curva Js(T). Como se puede ver, incluso usando un valor de acoplamiento relativamente fuerte \({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm{B}}}}}}}}} {T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) = 2.3, del ajuste de la curva de baja temperatura se obtiene \({T }_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) ≃ 2,2 K, que es mayor que la Tc experimental. Para ajustar los datos en todo el rango de temperatura solo con la expresión BCS, entonces se necesitaría un valor excesivamente grande (\({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm {B}}}}}}}}}{T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\) ≃ 6), un resultado que verificado para mantener independientemente de la forma BCS funcional exacta utilizada para adaptarse a la rigidez. Aquí seguimos un enfoque diferente e interpretamos la caída rápida de Js(T) por debajo del ajuste BCS como una firma BKT, como veremos más adelante. Esta interpretación está respaldada por una segunda observación sorprendente que se mantiene independientemente de cualquier consideración específica sobre su dependencia de la temperatura: el valor T = 0 de la rigidez Js(T = 0) ≃ 7,3 K es del mismo orden que Tc ≃ 2,2 K. Vale la pena señalar que en los superconductores convencionales, donde la densidad del superfluido ns(T = 0) está cerca de la densidad del portador n2D, la rigidez a temperatura cero es del orden de la energía de Fermi, y luego varios órdenes de magnitud mayor que \( {T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\). En cambio, se observa una fuerte reducción de Js(0) en superconductores 2D, donde el desorden reduce fuertemente ns con respecto a n2D ya en T = 028,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 . En el límite sucio, en el que la tasa de dispersión elástica 1/τ es mucho mayor que la brecha superconductora, solo una fracción de portadores, ns/n2D ≃ 2Δ(0)/(ℏ/τ), forma el condensado superconductor. En una imagen de banda única, se obtiene una estimación de la rigidez del superfluido a partir de Δ(0) y la resistencia normal RN, \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}} }}}\simeq \frac{\pi \hslash {{\Delta }}(0)}{4{e}^{2}{R}_{{{{{{{{\rm{N}}} }}}}}}}\). Usando el valor previamente estimado de Δ(0) ≃ 5 K y RN ≃ 1300 Ω, obtenemos Js ≃ 11.8 K, cercano al valor medido (\({J}_{{{{{{{{\rm{s }}}}}}}}}^{\exp }(T=0)\) ≃ 7.3 K), lo cual es consistente con el límite sucio.

La densidad superfluida del 2-DEG se puede deducir directamente de la rigidez a través de la fórmula \({n}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}=\frac{4m }{{\hslash }^{2}}{J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}\), donde m es la masa efectiva de los electrones superconductores. En el caso de (111)-KTaO3 2-DEG, la banda de conducción se deriva de los estados masivos J = 3/2 con una superficie de Fermi formada por un contorno hexagonal dentro de un contorno en forma de estrella con simetría séxtuple39,40. Considerando una masa efectiva promedio m ≃ 0.5m0, la densidad superfluida correspondiente ns extraída de \({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp }\ ) es ns ≃ 1,8 × 1012 e− cm−2, que es aproximadamente el 2,5 % de la densidad total de portadores (n2D = 7,5 × 1013 e− cm−2 para la muestra D). Esta relación muy baja es comparable con hallazgos previos en las interfaces LaAlO3/SrTiO326,41,42. Aunque tal densidad superfluida reducida es consistente con el límite sucio, KTaO3-(111) 2-DEG es un sistema multibanda40, en el que la superconductividad puede involucrar solo bandas específicas, como también se sugiere en SrTiO326.

La dimensionalidad reducida y la supresión de la escala de energía asociada con la rigidez representan los requisitos previos para observar la física BKT13,14,15, ya que hace que la escala de temperatura BKT TBKT se asocie con la desvinculación de los pares vórtice-antivórtice lo suficientemente lejos de \({T }_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\)43. El sello más famoso de las transiciones BKT es el salto discontinuo a cero de Js en TBKT < Tc con una relación universal Js(TBKT)/TBKT = 2/π44. Tal predicción, teóricamente basada en el estudio del modelo XY 2D13,14,15, ha sido confirmada con éxito en películas superfluidas de He45. En la práctica, la observación experimental de la transición BKT en superconductores reales es más sutil. De hecho, en películas delgadas, la supresión de ns (y luego de Js) con el desorden viene junto con una falta de homogeneidad creciente del fondo SC, que se predice que difuminará el salto discontinuo de la densidad del superfluido35,46,47,48 hacia un descenso rápido , como se observa experimentalmente a través de la medición directa de la profundidad de penetración inversa31,32,33,34,35,36,37,38 o indirectamente a través de la medición del exponente de las características IV no lineales cerca de Tc16,28,29,30. En el caso de las interfaces basadas en SrTiO3, la medición directa de Js es bastante desafiante y los pocos informes experimentales disponibles hasta el momento no evidencian un salto BKT26,41,42.

Dentro del enfoque BKT, el efecto de las excitaciones topológicas similares a vórtices proporciona una supresión adicional de Js con respecto a la dependencia de BCS discutida anteriormente, impulsada solo por excitaciones de cuasipartículas. Para proporcionar un ajuste de \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp }\), luego resolvimos numéricamente el grupo de renormalización (RG ) ecuaciones de la teoría BKT para la rigidez del superfluido y la fugacidad del vórtice. Como parámetros de entrada de las ecuaciones de RG, utilizamos la dependencia de la temperatura BCS de la rigidez. Como se mencionó anteriormente, la parte de baja temperatura es capturada completamente por la aproximación BCS, y para el \({{\Delta }}(0)/{k}_{{{{{{{{\rm{B}} }}}}}}}}{T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\), el límite sucio y el límite limpio expresiones de \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{BCS}}}}}}}} }\) proporcionan el mismo resultado. También incluimos los efectos de frecuencia finita en nuestro cálculo43,49,50. De hecho, aunque la frecuencia de resonancia (alrededor de 0,5 GHz) sigue siendo pequeña en comparación con el espacio óptico (2Δ ~ 10 K ~ 200 GHz), puede provocar efectos no despreciables, en particular, un redondeo del salto y la supresión de la rigidez a una temperatura ligeramente mayor que aquella a la que desaparece la resistividad dc32,33,38, como se observa en nuestro caso. La resistividad en sí se ajusta consistentemente con la fórmula interpoladora de Halperin-Nelson50, que explica las fluctuaciones similares a BKT entre TBKT y \({T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}} }^{0}\), y para fluctuaciones gaussianas estándar por encima de \({T}_{{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{0}\). Finalmente, para tener en cuenta las faltas de homogeneidad espacial, introducimos una distribución gaussiana de Tc y Js locales con una varianza σG centrada alrededor de \({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}} ^{0}\) y \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{\exp }(0)\). Como se ve en la Fig. 4c, el resultado del procedimiento de ajuste (línea roja discontinua) concuerda muy bien con los datos experimentales tanto para la rigidez del superfluido como para la resistencia, considerando una falta de homogeneidad muy pequeña, σG = 0.02. Los detalles sobre el procedimiento de ajuste se dan en la Sección de Método.

Aunque KTaO3 y SrTiO3 tienen muchas propiedades comunes, las fases superconductoras de su 2-DEG interfacial exhiben diferencias notables. Mientras que un límite de acoplamiento débil de BCS puro con Δ(0)/kBTc ≃ 1,76 proporciona una muy buena descripción de la superconductividad en las interfaces basadas en SrTiO326,27, encontramos un valor de acoplamiento más fuerte para KTaO3 (Δ(0)/kBTc ≃ 2.3). Una diferencia tan importante, que debe remontarse al mecanismo de emparejamiento, es una fuerte restricción sobre el posible origen de la superconductividad en estos dos materiales. Además, la física BKT no fue observable en SrTiO3, por lo que un modelo BCS simple sin fluctuaciones de fase fue suficiente para ajustar las curvas Js(T) con muy buena precisión27. Esto puede sugerir una superconductividad de tipo bosónico en las interfaces basadas en KTaO3 (en el régimen altamente dopado), como lo demuestra la gran separación entre la escala de emparejamiento, establecida por Δ, y la escala de coherencia de fase, establecida por el pequeño valor de la rigidez superfluida. Mediciones recientes del campo crítico en el plano en interfaces basadas en KTaO3 sugirieron que el parámetro de orden podría ser una mezcla de componentes de emparejamiento de ondas s y ondas p inducidas por un fuerte acoplamiento espín-órbita51. Si bien no podemos descartar esta posibilidad, la saturación de la curva Js(T) por debajo de Tc/2 que se ve en la Fig. 4b sugiere un predominio del componente de onda s completamente separado. Además, a pesar de la compleja estructura de banda de las interfaces KTaO3-(111), no hemos observado ninguna firma que sugiera superconductividad de múltiples brechas en nuestros datos. Por lo tanto, se necesitan más experimentos, incluida la espectroscopia de tunelización, para comprender la naturaleza de la superconductividad en las interfaces basadas en KTaO3.

Antes de la deposición, los sustratos de KTaO3 (111) de MTI Corporation se recocieron a 600 ∘C durante 1 hora al vacío. Luego, la capa delgada de Al se depositó en un sistema de pulverización catódica de magnetrón de CC (PLASSYS MP450S) bajo una presión base de la cámara de vacío inferior a 5 × 10−8 mbar. Durante la deposición de Al, la presión parcial de Ar y la potencia de CC se mantuvieron fijas en 5 × 10−4 mbar y 10 W, respectivamente. La tasa de depósito de Al fue de 0,66 Å/s. La Tabla 1 a continuación resume los parámetros de deposición para las diferentes muestras.

La espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS) se midió utilizando una fuente de Mg Kα no monocromatizada (hν = 1253,6 eV) en un sistema Omicron NanoTechnology GmbH con una presión base de 5 × 10−10 mbar. La corriente y voltaje de operación de la fuente fue de 20 mA y 15 kV, respectivamente. Se llevaron a cabo análisis espectrales para determinar diferentes estados de valencia de Ta utilizando el software CasaXPS. Se utilizó carbono adventicio como referencia de carga para obtener la posición del pico Ta 4f5/2 para el ajuste. La diferencia de energía y la relación del área entre los picos 4f5/2 y 4f3/2 para todos los estados de valencia de Ta se restringieron de acuerdo con los valores informados previamente.

Las mediciones de STEM-HAADF y STEM-EELS se han realizado a 100 keV utilizando un microscopio STEM de Nikon con corrección de Cs y un espectrómetro EELS modificado de Gatan equipado con un detector MerlinEM.

Para tener en cuenta las excitaciones de vórtice, resolvimos las ecuaciones de BKT RG15,43,44 para la fugacidad de vórtice \(g=2\pi {e}^{-\mu /({k}_{B}T)}\ ), con μ la energía del núcleo del vórtice y la rigidez reescalada K ≡ πJs/kBT:

donde \(\ell=\ln (a/{\xi }_{0})\) es el espaciado reticular de escala RG con respecto a la longitud de coherencia ξ0, que controla los tamaños de los vórtices y aparece como un corte de escala corta -Fuera de la teoría. Los valores iniciales en ℓ = 0 se establecen mediante el ajuste BCS JBCS(T) de \({J}_{{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\exp } \), y la rigidez renormalizada viene dada por el comportamiento a gran escala, Js = (kBT/π)K(ℓ → ∞). La relación μ/Js = 0,87, similar a la que se encuentra en otros superconductores convencionales34,35,37,38, se utiliza como parámetro libre (independiente de la temperatura), que controla la fuerza de la renormalización de la rigidez debido a los vórtices enlazados por debajo de TBKT43. Para tener en cuenta los efectos de frecuencia finita, incluimos además una proyección dinámica de vórtices49,50 a través de una función dieléctrica dependiente de la frecuencia efectiva ε(ω) que entra en la conductividad compleja de la película como \(\sigma (\omega )=- \frac{4{J}^{{{{{{{{\rm{BCS}}}}}}}}}{e}^{2}}{i\omega {\hslash }^{2}\ varepsilon (\omega)}\). A frecuencia cero, ε(ω) es real y ε1(0) = K(0)/K(ℓ → ∞) = JBCS/Js, por lo que se recupera el resultado estático habitual. A frecuencia finita, ε(ω) desarrolla una parte imaginaria debido al movimiento del vórtice, que se puede expresar en primera aproximación49 como \({\varepsilon }_{2}\simeq {({r}_{\omega }/ \xi )}^{2}\), donde ξ es la longitud de correlación del vórtice y rω es una escala de longitud finita establecida por la frecuencia finita de la sonda, es decir, \({r}_{\omega }=\sqrt{ \frac{14{D}_{v}}{\omega }}\), siendo Dv la constante de difusión de los vórtices. El efecto principal de ε2 es inducir una pequeña cola por encima de TBKT para la rigidez de frecuencia finita, dada por Js = ℏ2ωσ2(ω)/(4e2), como observamos en los experimentos. Aquí seguimos el mismo procedimiento descrito en la ref. 38 para calcular ε(ω), y en completa analogía con este trabajo previo, encontramos una constante de difusión de vórtice muy pequeña Dv ~ 1010 nm2/s. La longitud de correlación ξ(T) también entra en la dependencia de la temperatura de la resistividad por encima de TBKT, que sigue la escala habitual R/RN = 1/ξ2(T). Para interpolar entre el BKT y el régimen de fluctuaciones de Gauss, usamos la conocida expresión de Halperin-Nelson43,46,50 \({\xi }_{HN}(T)=\frac{2}{A}\sinh \ left(\frac{b}{\sqrt{t}}\right)\) donde t = (T − TBKT)/TBKT, y establecemos A = 2.5 y b = 0.27, de acuerdo con la estimación teórica de b ≃ 0.2 que obtenemos del valor de μ35,38,43. Finalmente, para tener en cuenta la posible falta de homogeneidad de la muestra, consideramos la extensión del método anterior al caso en el que la conductividad compleja general de la muestra se calcula en la aproximación autoconsistente del medio efectivo52 como la solución de la siguiente ecuación:

Aquí σi(ω) denota la conductividad compleja de un charco superconductor local con rigidez Ji y \({T}_{{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}^{i} \), que se toman con una distribución gaussiana Pi con varianza σG centrada alrededor del ajuste BCS de \({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}}^{\ Exp }\). Para cada realización Ji, calculamos Js,i a partir de la solución de las ecuaciones BKT (2) -(3), determinamos la conductividad compleja correspondiente σi(ω) y finalmente resolvemos la ecuación. (4) para obtener el promedio \({J}_{{{{{{{\rm{s}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{BKT}}} }}}}}}=({\hslash }^{2}/4{e}^{2})\omega {\sigma }_{2}(\omega )\) por debajo de Tc y el promedio σ1(ω = 0) ≡ 1/RHN por encima de Tc, es decir, las líneas discontinuas indicadas en la Fig. 4c. Se pueden encontrar más detalles sobre la implementación de la aproximación medio-efectivo en las refs. 16,38. El principal efecto de la falta de homogeneidad es contribuir ligeramente a la supresión de Js con respecto a JBCS antes de TBKT. En nuestro caso, verificamos que la falta de homogeneidad, si está presente, es muy pequeña, y un σG = 0.02 es suficiente para explicar las dependencias de temperatura medidas.

Los autores declaran que los datos que sustentan los hallazgos de este estudio están disponibles en el artículo. Todos los demás datos relevantes están disponibles de los autores correspondientes previa solicitud.

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Este trabajo fue apoyado por la subvención ANR QUANTOP Project-ANR-19-CE47-0006, por QuantERA ERA-NET Cofund in Quantum Technologies (Acuerdo de subvención N. 731473) implementado dentro del Programa Horizonte 2020 de la Unión Europea (QUANTOX), por la UE bajo el proyecto MORE-TEM ERC-SYN (acuerdo de subvención No 951215) y por la Universidad Sapienza de Roma, a través de los proyectos Ateneo 2019 (Beca No. RM11916B56802AFE) y Ateneo 2020 (Beca No. RM120172A8CC7CC7), y por el MIUR italiano a través del Proyecto Nº PRIN 2017Z8TS5B.

Estos autores contribuyeron por igual: S. Mallik, G. Ménard, G. Saïz.

Unidad Conjunta de Física, CNRS, Thales, Universidad Paris-Saclay, 1 Avenue Augustin Fresnel, 91767, Palaiseau, Francia

S. Mallik, H. Witt y M. Bibes

Laboratorio de Física y Estudio de Materiales, ESPCI París, Universidad PSL, CNRS, Universidad de la Sorbona, París, Francia

GC Ménard, G. Saïz, H. Witt, J. Lesueur & N. Bergeal

Laboratorio de Física del Estado Sólido, Universidad Paris-Saclay, CNRS UMR 8502, 91405, Orsay, Francia

A. Gloter

Departamento de Física e ISC-CNR, Universidad Sapienza de Roma, Roma, Italia

L.Bien hecho

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NB y MB propuso y supervisó el estudio. SM y HW prepararon las muestras y realizaron experimentos XPS y su análisis. AG realizó el análisis STEM y EELS. GCM, GS y SM realizaron los experimentos de transporte de CC y microondas y analizaron los datos con información de MB, JL y NBLB realizaron el análisis BKT de los datos de microondas. NB, MB y LB escribieron el manuscrito con aportes de todos los autores. Todos los autores discutieron los resultados y contribuyeron a su interpretación.

Correspondencia a N. Bergeal.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Acceso abierto Este artículo tiene una licencia internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, el intercambio, la adaptación, la distribución y la reproducción en cualquier medio o formato, siempre que se otorgue el crédito correspondiente al autor o autores originales y a la fuente. proporcionar un enlace a la licencia Creative Commons e indicar si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la regulación legal o excede el uso permitido, deberá obtener el permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Reimpresiones y permisos

Mallik, S., Ménard, GC, Saïz, G. et al. Rigidez superfluida de un gas electrónico bidimensional basado en KTaO3. Nat Comun 13, 4625 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32242-y

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Recibido: 18 febrero 2022

Aceptado: 21 de julio de 2022

Publicado: 08 agosto 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32242-y

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